Окислительно-деструктивные, каталитические и сорбционные процессы для обезвреживания и реутилизации экополлютантов

Руководитель направления:	Лебедева Ольга Евгеньевна
Код ГРНТИ:	31.15.28; 87.53.13

Образовательное структурное подразделение (институт): институт фармации, химии и биологии.

Структурное подразделение (лаборатория, кафедра и др.): кафедра общей химии.

Состав (с указанием руководителя):

1. Лебедева О.Е. – руководитель коллектива, д.х.н., профессор, заведующий кафедрой общей химии ИФХиБ

2. Соловьева А.А. - к.х.н., доцент кафедры общей химии ИФХиБ

3. Фурда Л.В. – к.х.н., доцент кафедры общей химии ИФХиБ

4. Устинова М.Н. – к.х.н., доцент кафедры общей химии ИФХиБ

5. Тарасенко Е.А. – к.х.н., старший преподаватель кафедры общей химии ИФХиБ

6. Нестройная О.В. – ассистент кафедры общей химии ИФХиБ

7. Смальченко Д,Е. – ассистент кафедры общей химии ИФХиБ

8. Даминдарова В.Н. – ассистент кафедры общей химии ИФХиБ

9. Головин С.Н. – инженер по метрологии ИФХиБ

10. Титов Е.Н. – аспирант кафедры общей химии ИФХиБ

11. Кононова М.И. – аспирант кафедры общей химии ИФХиБ.

Актуальность научного направления.

В современном мире вопросы ресурсосбережения стоят весьма остро. Возможность и необходимость повторной утилизации отходов, превращения их в полезное сырье, использование природоподобных технологий для получения новых материалов и разработки новых процессов являются актуальными трендами, на развитие которых направлены многие исследования. Как правило, исследования в этом направлении приобретают междисциплинарный характер.

Отходы, которые не находят повторного применения, необходимо инактивировать, обезвредить, трансформировать в менее токсичные, менее объемные либо более легко хранимые. Все это задачи, которые цивилизованное общество должно решать, не откладывая. Методы обезвреживания и инактивации поллютантов разнообразны. Научный коллектив занимается несколькими направлениями: каталитическими, сорбционными и окислительно-деструктивными методами.

Направления исследований:

1. Синтез и свойства каталитически и сорбционно активных слоистых двойных гидроксидов.

2. Золь-гель синтез сорбентов и катализаторов.

3. Новые иерархические магнитные сорбенты типа ядро/оболочка.

4. Окислительная деструкция экополлютантов (красителей, ПАВ, фармацевтических препаратов) системами Фентона и Раффа.

5. Фотолитическая деструкция загрязнителей.

6. Термокаталитическая деструкция полимеров.

7. Получение сорбентов из нетрадиционного сырья.

8. Гибридные органо-неорганические магнитные композиты, используемые как сорбенты.

Основные публикации (за последние 5 лет):

1. Xu X., Tong Y., Zhang J., Fang X., Xu J., Liu F., Wang X., Liu J., Zhong W., Lebedeva O.E. Investigation of lattice capacity effect on Cu2+-doped SnO₂ solid solution catalysts to promote reaction performance toward NOx-SCR with NH3//Chinese Journal of Catalysis. 2020. V. 41. № 5. P. 877-888. doi.org/10.1016/S1872-2067(20)63532-X (JCR 2020 6.146 - Q1)

2. Xu X., Liu F., Huang J., Luo W., Yu J., Fang X., Lebedeva O.E., Wang X. The Influence of RuO₂ Distribution and Dispersion on the Reactivity of RuO₂−SnO₂ Composite Oxide Catalysts Probed by CO Oxidation // ChemCatChem. 2019. https://doi.org/10.1002/cctc.201802095 (JCR 2018 4,853; SJR 1,5 - Q1)

3. Ryltsova I.G., Nestroinaya O.V., Lebedeva O.E., Schroeter F., Roessner F. Synthesis and characterization of layered double hydroxides containing Nickel in unstable oxidation state + 3 in cationic sites // Journal of Solid State Chem. 2018. V. 265. P. 332-338. https://doi.org/10.1016/j.jssc.2018.06.001. (JCR 2018 2,726)

4.Golovin S.N., Yapryntsev M.N., Ryl'tsova I.G., Savilov, S.V., Maslakov, K.I., Lebedeva, O.E. Synthesis and thermal behavior of Co/AlCe layered double hydroxide Solid State Sciences, 2021 V. 111. https://doi.org/10.1016/j.solidstatesciences.2020.106498 (JCR 2020 2,434)

5. Van Thuan Le, Thanh Minh Pham, Van Dat Doan, Lebedeva О.Е., Hoai Thuong Nguyen Removal of Pb(II) ions from aqueous solution using a novel composite adsorbent of Fe₃O₄/PVA/spent coffee grounds//Separation Science and Technology. – 2019. – Vol. 54. – No. 1. https://doi.org/10.1080/01496395.2019.1565770 (JCR 2018 1,718)

6. Golovin, S.N., Yapryntsev, M.N., Ryltsova, I.G., Veligzhanin A.A., Lebedeva O.E. Novel cerium-containing layered double hydroxide // Chem. Pap. 2019. https://doi.org/10.1007/s11696-019-00877-9 (JCR 2018 1,680)

7. Damindarova V.N., Ryl’tsova I.G., Tarasenko E.A., Xiang Wang, Lebedeva O.E. Tin-Containing Layered Double Hydroxides //Pet. Chem. 2020. V. 60, P. 444–450. https://doi.org/10.1134/S0965544120040040 (JCR 2019 1,038)

8.Tarasenko E.A., Ryl’tsova I.G., Yapryntsev M.N., Smalchenko D.E., Lebedeva O.E. Synthesis of a Magnetic Core/Shell Nanocomposite Containing Layered Double Hydroxide // Pet. Chem. 2019. V. 59. P. 875–879. https://doi.org/10.1134/S096554411908019X (JCR 2019 1,038)

9. Lebedeva O.E., Ryl’tsova I.G., Yapryntsev M.N., Golovin S.N., Veligzhanin A.A. Stabilization of Cerium(III) in the Structure of Hydrotalcite-Like Layered Double Hydroxides // Pet. Chem. 2019. V. 59. P. 751–755. https://doi.org/10.1134/S0965544119070089 (JCR 2018 1,038)

10. Рыльцова И.Г., Ресснер Ф. , Лебедева О.Е., Нестройная О.В. Изучение гидроталькитоподобных соединений, изоморфно замещенных железом и кобальтом, методом обратного температурно-программированного восстановления// Журнал физической химии. - 2019. - Т. 93. - № 6. - С. 827–834. (JCR 2018 англ. версии 0,716)

11. Тарасенко Е.А., Петерс Г.С., Велигжанин А.А., Лебедева О.Е. Влияние катионов металлов на кинетику образования и структуру гелей, формирующихся при кислотном гидролизе тетраэтоксисилана// Журнал физической химии. – 2019. – Т. 93. – № 9. – С. 1357-1361. (JCR 2018 англ. версии 0,716)

12. Фам Тхань Минь, Лебедева О.Е. Адсорбционные свойства композита магнетита с отходами кофе // Журнал физической химии. – 2018. – Т. 92. – № 10. – С. 1631–1635. (JCR 2018 англ. версии 0,716)

13. Lebedeva O.E., Solovyeva A.A., Ustinova M.N., Buchelnikov A.S. UV photolysis of several conventional pharmaceuticals: degradability and products//Khimiya v interesakh ustoichivogo razvitiya. 2021. - V. 29. - P. 52-56

14. Nestroinia O.V., Ryl’tsova I.G., Yapryntsev M.N., Lebedeva O.E. Effect of the synthesis method on the phase composition and magnetism of layered double hydroxides // Inorganic Materials. - 2020. - Vol. 56. - № 7. - P. 747-753

15. Фурда Л.В., Смальченко Д.Е., Титов Е.Н., Лебедева О.Е. Термокаталитическая деструкция полипропилена в присутствии алюмосиликатов//Известия высших учебных заведений. Серия: Химия и химическая технология. - 2020. - Т. 63. - № 6. - С. 85-89 (инд. Scopus).

16. Nestroinaia O.V., Ryltsova I.G., Lebedeva O.E. Effect of synthesis method on properties of layered double hydroxides containing Ni(III)// Crystals. - 2021. - V. 11. -№ 11

17. Рыльцова И.Г., Головин С.Н., Япрынцев М.Н., Лебедева О.Е. Сорбционные свойства церийсодержащих слоистых двойных гидроксидов //Сорбционные и хроматографические процессы. - 2021. - Т. 21. - № 1.- С. 17-25

18. Соловьева А.А., Фам Т.Ч., Устинова М.Н. Деструкция бромфенолового синего с участием пероксидазы хрена //Известия высших учебных заведений. Серия: Химия и химическая технология. - 2021. - Т. 64. - № 1. - С. 93-98.

19. Tarasenko E.A., Lebedeva O.E. Effect of metal cations on the microstructure of sol-gel-synthesized silica//Petroleum Chemistry. - 2021. - Vol. 61. - № 8. - P. 871-874/

20. Nestroinaya O.V., Ryl’tsova I.G., Tarasenko E.A., Yapryntsev M.N., Solov’eva A.A. Magnetic materials based on layered double hydroxides// Petroleum Chemistry. -2021. - Vol. 61. - № 3. - P. 388-393.

21. Seliverstov E.S., Furda L.V., Lebedeva O.E. Thermocatalytic conversion of plastics into liquid fuels over clays// Polymers. - 2022. - Т. 14. - № 10

22. Furda L.V., Smalchenko D.E., Lebedeva O.E. Catalytic conversion of polyolefins in the presence of MCM-41 type mesoporous materials// Petroleum Chemistry. -2022. - Vol. 62. - № 3. - P. 310-315.

23. Doan V.D., Phan T.L., Le V.T., Lebedeva O.E., Vasseghian Y., Tran D.L. Efficient and fast degradation of 4-nitrophenol and detection of Fe(III) ions by poria cocos extract stabilized silver nanoparticles// Chemosphere. - 2022. Vol. 286. - Part 1. - P. 131894

24. Golovin S.N., Yapryntsev M.N., Lebedeva O.E. Synthesis and thermal transformations of layered double hydroxide containing samarium// Journal of the Australian Ceramic Society. – 2022. – Vol. 58. N 5. P. 1615-1622/

25. Golovin S.N., Yapryntsev M.N., Lebedeva O.E. Hydrothermal Synthesis of Layered Double Hydroxides Doped with Holmium, Thulium and Lutetium //Inorganics. – 2022. – Vol. 10. – N 12. – P. 217.

26. Seliverstov E.S., Golovin S.N., Lebedeva O.E. Layered Double Hydroxides Containing Rare Earth Cations: Synthesis and Applications//Front. Chem. Eng. - 2022. – Vol. 4.

27. Фам Тхань Минь, Лебедева О.Е. , Ле Ван Тхуан Патент РФ № 2661210 Способ получения композиционного сорбента с магнитными свойствами. Опубл. 13.07.2018 Бюл. № 20.

28. Ле Ван Тхуан, Лебедева О.Е., Дао Ми Уиен, Сироткин А.С., Фам Тхи Чинь Патент РФ № 2747918 Способ получения углеродного сорбента в форме сферических гранул. Опубл. 17.05.2021 Бюл. № 14.

29. Соловьева А.А., Кононова М.И., Лебедева О.Е. Патент РФ № 2782397. Способ очистки водных растворов от красителей с использованием пероксидазы растительного происхождения. Опубл. 26.10.2022 Бюл. № 30.

Основные проекты/ Грантовая активность и хоздоговора (за последние 5 лет):

1. Грант РФФИ № 18-43-310011 «Синтез и исследование перспективных неорганических материалов на основе новых слоистых соединений церия (III)»;

2. Грант РФФИ № 18-29-12103 «Создание магнитных регенерируемых сорбционноактивных материалов на основе гидроталькитоподобых соединений»

3. Грант РФФИ № 20-33-90178 (аспиранты) «Синтез и исследование фотокаталитических, люминесцентных и электрофизических свойств РЗЭ-содержащих слоистых двойных гидроксидов и продуктов их термической деструкции»

4. Хоздоговор 62/18 «Разработка методики определения летучих жирных кислот в субстрате, используемом для получения биогаза» - ООО «АльтЭнерго»

5. Хоздоговор 153/18 «Оптимизация и верификация методики аналитического контроля состояния технологического процесса получения биогаза через контроль концентрации промежуточных продуктов брожения» ООО «АльтЭнерго»

6. Хоздоговор 110/19 «Лабораторные анализы содержания летучих жирных кислот (уксусной, пропионовой, масляной, изомасляной и капроновой), в субстрате» ООО «АльтЭнерго»

7. Хоздоговор 132/19 «Лабораторные анализы образцов природного мела: элементный анализ, остаток, нерастворимый в HCl, белизна материала»ООО «Разумное-Траст»

8. Хоздоговор 225/19 «Поиск возможных причин колебаний величины водородного показателя бидистиллированной воды» ООО ПФ «Ливам»

9. Хоздоговор 27/20 «Лабораторные анализы содержания летучих жирных кислот (уксусной, пропионовой, масляной, изомасляной и капроновой), в субстрате» ООО «АльтЭнерго»

10. Хоздоговор 47/20 «Качественное и количественное определение действующих веществ в сырье и готовом продукте» ООО «АГРОВЕТ»

11. Хоздоговор 48/21 «Лабораторные анализы содержания летучих жирных кислот (уксусной, пропионовой, масляной, изомасляной и капроновой), в субстрате» ООО «АльтЭнерго».

Научные результаты (за последние 5 лет):

1. Разработаны подходы и методы синтеза однофазных слоистых двойных со структурой гидроталькита, содержащих в составе металл-гидроксидных слоях катионы металлов в нестабильных валентных состояниях – Ni(III), Sn (II), Ce(III), Co(III). Полученные продукты детально охарактеризованы: определены параметры кристаллической ячейки, термостабильность, способность к рекристаллизации после прокаливания. Установлено, что матрица слоистого двойного гидроксида служит стабилизирующим фактором для сохранности катионов в нестабильном состоянии.

2. Методом соосаждения с последующей гидротермальной обработкой синтезированы хорошо окристаллизованные никель-алюминиевые слоистые двойные гидроксиды со структурой гидроталькита, в которых часть катионов алюминия заменена на трехзарядные ионы одного из следующих редкоземельных элементов: церия, празеодима, неодима, самария, европия, гадолиния, тербия, диспрозия, гольмия, эрбия, тулия, иттербия или лютеция.

3. Получены и подробно охарактеризованы слоистые двойные гидроксиды состава MgCo/AlFe, обладающие магнитными свойствами. Подтверждена их способность к регенерации. Предложено использовать указанные образцы в качестве магнитных сорбентов. Охарактеризованы их сорбционные свойства по отношению к анионному красителю Конго красный. Максимальным значением скорости адсорбции обладает образец СДГ с наибольшим содержанием катионов кобальта и железа, синтезированный гидротермальным методом.

4. Оценка перспективности использования никельсодержащих слоистых двойных гидроксидов в качестве прекурсоров катализаторов гидрирования диоксида углерода водородом с образованием метана показала, что катализатор, полученный восстановлением водородом никельсодержащего гидроталькита при 800 °С, проявляет максимальную селективность по метану, равную 99,5%, при конверсии СО₂ 70%.

5. Разработан способ получения нового магнитного нанокомпозита Fe₃O₄@SiO₂@Mg/AlFe-СДГ со структурой типа ядро/оболочка. Показано, что частицы СДГ «вырастают» на агрегатах магнитных наночастиц Fe3O4@SiO2 со структурой ядро/оболочка и демонстрируют так называемую «цветочноподобную» морфологию.

6. Предложен способ получения магнитных сорбентов из нетрадиционного сырья – отходов кофе. Изучена их структура, сорбционные свойства по отношению к загрязнителям различной природы (красителям, катионам металлов).

7. Исследованы особенности золь-гель синтеза кремнеземов, легированных малыми количествами катионов металлов. Показано, что малые добавки катионов металлов оказывают существенное влияние на кинетику образования гелей на основе тетраэтоксисилана в процессе гидролитической поликонденсации в кислой среде. Установлено, что введение катионов металлов в систему на основе тетраэтоксисилана приводит к увеличению времени гелеобразования.

8. Изучены процессы прямого фотолиза, окислительной деструкции и комбинированной деструкции более 10 лекарственных препаратов, имеющих статус микрополлютантов.

9. Предложено использовать для окислительной очистки воды от красителей пероксидазу, содержащуюся в отходах овощей (редьки, редиса, репы, сахарной свеклы, капусты и др.) и в другой растительной массе (хвоя, семена сои, яблоки и др.).

Информацию предоставила О.Е. Лебедева 21.06.2023